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王津南副教授研究小组在构建强化双反应活性中心类芬顿催化材料以提升羟基自由基转化利用率研究方向取得进展
 

近年来,多相芬顿催化氧化法作为一种高级氧化技术成为水处理领域的研究热点。然而非均相芬顿催化体系主要依靠催化剂中金属物种价态转变实现H2O2的氧化/还原,因此存在着中性pH条件下催化活性与稳定性差,以及反应过程中H2O2转化利用率低等问题。

王津南副教授研究小组针对上述问题,构建介孔Cu-Al2O3类芬顿催化剂基体,通过共晶格Cu-O-Al诱发靠近铜晶格O2-的富电子Cu中心以及靠近铝晶格O2-的缺电子Al中心。区别于经典芬顿反应依靠活性金属离子与H2O2之间的氧化还原反应机理,污染物与有机自由中间体占据缺电子Al中心并提供电子,从而阻止体系中H2O2的亲核位点与其接触进而被氧化为O2·-O2;取而代之的是H2O2 以其亲电端吸附在富电子Cu中心并被中心附近的自由电子还原为·OH,在整个反应过程中避免H2O2的氧化和无效分解。此外,为进一步促进反应体系中H2O的供电子作用,引入g-C3N4/C-dots制备出催化性能更加优异的Cu-Al2O3-g-C3N4/Cu-Al2O3-C-dots。体系中的g-C3N4 / C-dotsCu之间通过C-O-Cu 键桥呈 σ 型键相连,阳离子π作用不仅诱发电子在Cu周围聚集强化原有富Cu中心,还形成新的大π键缺电子中心(g-C3N/ C-dots),更加有效地提升双氧水转化利用率。这一研究成果为解决经典芬顿反应体系中性pH条件下反应活性差、羟基自由基产生速率低等问题提供了新的思路。

该研究成果于2018417日以题为“Cu−Al2O3−g−C3N4 and Cu−Al2O3−C−dots with dual-reaction centres for simultaneous enhancement of Fenton-like catalytic activity and selective H2O2 conversion to hydroxyl radicals”在线发表在国际环境催化领域权威杂志《APPL CATAL B-ENVIRON》(https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2018.04.029)。论文第一作者是硕士生徐苏倩同学,通讯作者为王津南副教授。这也是王津南副教授研究小组继2018319日和326日在《APPL CATAL B-ENVIRON》在线发表“Novel Pd/GdCrO3 composite for photo-catalytic reduction of nitrate to N2 with high selectivity and activity[232, (2018) p124-134]与“Novel 3D core-shell structured CQDs/Ag3PO4@Benzoxazine tetrapods for enhancement of visible-light photocatalytic activity and anti-photocorrosion[232, (2018) p574-586],一个月内在《APPL CATAL B-ENVIRON 杂志连续发表的第三篇关于调控催化材料界面反应、电子分布与迁移以提升水中污染物去除率的高水平论文。

 

 

 Cu-Al2O3-g-C3N4/Cu-Al2O3-C-dots 双反应活性中心强化催化机理

 
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